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Em 1834, Maria Domitila de Castro Canto e Melo – a Marquesa de Santos –, vinda do Rio de Janeiro para São Paulo após o rompimento de suas relações com D. Pedro I, adquiriu a casa da herdeira do Brigadeiro Joaquim José de Moraes Leme, proprietário desde 1802.
Moradora mais ilustre da residência e o grande amor de D. Pedro I, a marquesa logo transformou a casa em uma das mais aristocráticas da cidade, conhecida como "Palacete do Carmo" (pois fica na antiga Rua do Carmo), conhecida por suas famosas festas.
Com o falecimento da marquesa em 1867, o palácio foi vendido e adquirido pela Mitra, que lá instalou o Palácio Episcopal (1880). Em 1909 suas dependências passaram a pertencer à "The San Paulo Gas Company" até ser desapropriada pela Prefeitura Municipal. De 1967 a 1972 foi sede da Comgás e, a partir de 1975, passou a abrigar a sede da Secretaria Municipal de Cultura.
Trata-se do único exemplar remanescente da arquitetura residencial aristocrática urbana do século XVIII em São Paulo e, por isso, é considerado um dos mais importantes bens culturais do Centro Velho. Em taipa de pilão, sua estrutura interna foi alterada com a demolição de algumas paredes em reformas sucessivas, entre 1890 e 1909, e recebeu acréscimos externos, nas décadas de 30 e 40. A fachada é em estilo neoclássico, provavelmente posterior a 1860, dividida em três partes desiguais por duas pilastras.
Foi restaurada na década de 60 e, em 1991, o Solar foi submetido, pela Prefeitura, a um processo de restauro envolvendo um trabalho especializado de prospecção arqueológica, consolidação e restauração das paredes de taipa, pinturas murais, portas, janelas, pisos, forros, fachadas, cobertura e iluminação.
Hoje abriga o Museu da Cidade de São Paulo, com exposições permanentes e temporárias, possibilidade de consulta ao Arquivo de Negativos, Serviço Educativo, atividades voltadas à preservação do patrimônio histórico e cultural paulistano, projeção de vídeos e apresentações musicais esporádicas.
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